图2为无外加磁场作用时磁性颗粒的TEM照片, 照片中黑色的准圆球为磁性颗粒, 表面包覆一层单分子层表面活性剂, 防止磁性颗粒团簇聚集。TEM照片显示无外加磁场作用时磁性颗粒随机均匀分布, 由表面活性剂分子层引起的排斥力足以克服磁性颗粒之间的磁吸引力, 磁性液体不会出现凝聚现象, 实验结果与理论研究一致^{[ 21, 22]}。统计平均法分析了TEM照片磁性颗粒粒径分布情况, 由图3可知磁性颗粒的粒径范围是9~15 nm。粒径尺寸小于单畴临界尺寸, 磁性颗粒呈单磁畴结构, 因此磁性颗粒可视为磁偶极子, 磁偶极子的磁矩方向在由磁晶各向异性决定的易磁化方向上, 各磁偶极子的易磁化方向不同, 磁矩方向也不同, 因此无外加磁场作用时, 各磁偶极子的磁矩方向各异、磁矩互相抵消, 磁性液体不显示宏观磁性。

图2

Fig. 2

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	图2 无外加磁场作用时磁性颗粒TEM照片Fig. 2 TEM image of ferroparticles without external magnetic field

图3

Fig. 3

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	图3 磁性颗粒粒径柱状分布图Fig. 3 Histogram of ferroparticles diameter distribution

将铜网表面平行磁场方向水平放置于线圈11产生的均匀磁场中心位置, 分别对线圈施加0.2、0.6和1.0 A电流, 磁场强度分别为11.1、19.9、28.6 kA/m。从图4的TEM照片中清晰观察到了均匀磁场中磁性颗粒沿磁场方向的链状排列结构, 磁性颗粒之间的间隙是磁吸引力和表面活性剂分子层引起的排斥力共同作用的结果。而Horng等^{[ 17]}使用光学显微镜仅观察到了磁性液体薄膜沿磁场方向的线性排列, 未能观察到磁性颗粒的链状排列结构。本研究中当磁场强度为11.1 kA/m时, 仅观察到一条磁性颗粒沿磁场方向的链状结构; 磁场强度为19.9 kA/m时, 较多磁性颗粒沿磁场方向排列成链状结构; 当磁场强度增强到28.6 kA/m时, 磁性颗粒沿磁场方向紧密排列成一条长磁链^{[ 21, 23]}。图4(c)中还观察到部分磁性颗粒出现了重叠现象, 这可能是由于磁场较强造成。

图4

Fig. 4

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	图4 均匀磁场中磁性颗粒TEM照片Fig. 4 TEM images of ferroparticles exposed to uniform magnetic field at 11.1 (a), 19.9 (b), 28.6 (c) kA/m

将铜网表面平行磁场方向竖直放置于线圈19产生的梯度磁场的铁芯中心位置, 分别对线圈施加0.2、0.6和1.0 A电流, 铁芯中心处的磁场强度分别为9.6、20.7、28.7 kA/m。从图5的TEM照片观察到梯度磁场中球状的磁性颗粒沿磁场方向排列成链状结构, 随着线圈磁场强度逐渐增强, 较多磁性颗粒沿磁场方向聚集和排列; 磁场强度最强的线圈中心轴聚集了大量磁性颗粒, 形成了复杂的链状团簇结构。图5(b)和(c)中还显示, 沿 r轴方向磁场强度较弱的地方, 较少磁性颗粒排列成链状结构。仔细观察图5(c)中线圈中心轴上形成的复杂链状团簇结构发现, 从复杂链状团簇结构的边缘到中心, 磁性颗粒由稀疏结构逐渐变成密集结构。

图5

Fig. 5

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	图5 梯度磁场中磁性颗粒TEM照片Fig. 5 TEM images of ferroparticles exposed to gradient magnetic field at 9.6 (a), 20.7 (b), 28.7 (c) kA/m in the center of coils

比较图4(c)和图5(c)发现, 28.6 kA/m的均匀磁场中仅观察到磁性颗粒的均匀链状结构; 而铁芯中心磁场强度为28.7 kA/m的梯度磁场中, 观察到了磁性颗粒的复杂链状团簇结构。在0< r<0.15 cm范围内, 磁场梯度从1.73 kA/m²逐渐增加到5.11 kA/m²时, 磁场梯度轴线上的磁性颗粒团簇结构由稀疏逐渐变为密集。该结构是磁场强度和磁场梯度共同影响的结果。

磁性液体中磁性颗粒所受的作用势能主要有: 磁性颗粒之间的磁吸引势能、由表面活性剂分子层引起的排斥势能和外加磁场的作用势能。磁性液体中磁性颗粒呈单磁畴结构^{[ 24]}, 每个磁性颗粒是一个磁偶极子, 磁性液体可视为众多磁偶极子的集合。两个磁偶极子之间的磁吸引势能、由表面活性剂分子层引起的排斥势能 和外加磁场的作用势能 分别为^{[ 21]}:

(1)

(2)

(3)

由u式中, 下标 i和 j表示粒子的标号; µ₀为真空磁导率; r_ij为磁性颗粒间距离; 为磁偶极子的固有磁矩; d₀为磁性颗粒直径, δ为表面活性剂分子层厚度, d=d₀+2δ; 为磁性颗粒单位面积上表面活性剂分子数; 为外加磁场。

由(1)式可知, 当磁偶极子的磁矩沿外加磁场方向排列时, 磁偶极子之间的磁吸引势能最大, 两个磁偶极子沿外加磁场方向形成二聚体; 随着外加磁场强度增强, 当第三个磁偶极子与二聚体作用时最稳定的结构是沿磁场方向形成链状排列^{[ 25]}。在 d₀≤r_ij≤d的表面活性剂分子层引起的排斥势能作用范围内, 该排斥势能也影响磁性颗粒的排列结构, 磁性颗粒之间的间隙就是磁吸引力和排斥力共同作用的结果。李强等^{[ 21]}的研究结果表明, 外加磁场强度较弱时, 磁偶极子之间的磁吸引势能大于外加磁场作用势能, 磁吸引势能占主导地位, 磁性液体中的大部分磁性颗粒仍处于随机分布状态; 随着外加磁场强度增强, 外加磁场作用势能占主导地位, 大量磁性颗粒沿外加磁场方向形成链状结构。理论分析与均匀磁场中TEM观察结果一致, 外加磁场强度较弱时, 少量磁性颗粒沿磁场方向排列成链状结构; 随着外加磁场强度增强, 较多磁性颗粒沿磁场方向形成紧密排列的长磁链。

将外加磁场作用势能对位置矢量求导数, 可得外加磁场对磁偶极子的作用力 为:

(4)

磁偶极子的磁矩可表示为:

(5)

考虑外加磁场满足柱对称, 轴线附近的磁场用柱坐标表示为:

(6)

式中, 和 为柱坐标的单位矢量。

将铜网表面平行磁场方向竖直放置于线圈19产生的梯度磁场的铁芯中心位置, 此时外加磁场对磁偶极子的切向力可表示为 。在0.3 cm铜网直径范围内, H_z近似为常数, 趋于零, 沿 z轴方向磁性颗粒均匀排列成链状结构; 随着磁场强度增强, 各磁偶极子的磁矩方向转向磁场方向, 磁吸引力逐渐增大, 磁性颗粒形成了链状团簇结构, 理论分析与梯度磁场中TEM观察结果一致。

图6为不同电流下沿 r轴方向的磁场强度曲线, 线圈中心轴磁场强度最大, 各磁偶极子磁矩方向与外加磁场方向一致, 磁吸引力最大, 因此磁性颗粒沿 z轴形成复杂链状团簇结构; 随着 r增大磁场强度逐渐减弱, 各磁偶极子磁矩方向与外加磁场方向存在一定夹角, 磁吸引力减弱, 少量磁性颗粒排列成准直线链状结构。

图6

Fig. 6

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	图6 不同电流下沿 r轴方向的磁场强度Fig. 6 Magnetic field curve along r axis for different current

使用Origin软件对磁场强度曲线进行高斯拟合, 再对拟合曲线求偏导数可得磁场梯度曲线。在0< r<3.00 cm的区域内, 磁场梯度 , 磁场梯度和磁场强度方向相反, 为研究方便取绝对值, 图7为不同电流下沿 r轴方向的磁场梯度曲线。当线圈电流为1.0 A时, 在0< r<0.15 cm范围内, 磁场梯度从1.73 kA/m²逐渐增加到5.11 kA/m², 由磁偶极子的所受径向力 可知, 磁偶极子之间的磁吸引力也逐渐增大, 磁矩方向转向磁场方向, 导致磁场梯度轴线上磁性颗粒复杂团簇结构由稀疏逐渐变为密集。由以上分析可知, 磁性颗粒链状排列结构同时受磁场强度和磁场梯度影响, 磁场强度越强, 磁性颗粒紧密排列成均匀链状结构; 磁场梯度越大, 磁性颗粒越容易聚集形成复杂链状团簇结构, 此结论尚未看到相关文献报道。

图7

Fig. 7

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	图7 不同电流下沿 r轴方向的磁场梯度Fig. 7 Magnetic field gradient curve along r axis for different current