叶梓滨, 邹高昌, 吴琪雯, 颜晓敏, 周明扬, 刘江

无机材料学报 2024, 39 (7): 819-827. DOI:10.15541/jim20230597

摘要（118）

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针对阳极支撑型直接碳固体氧化物燃料电池(DC-SOFC)的浓差极化阻抗大的问题, 本研究采用改进后的凝胶注模法制备了阳极支撑型锥管状固体氧化物燃料电池(SOFC)。通过适当增加溶剂的含量, 改善了浆料的流动性, 提高了成品的质量; 通过增大造孔剂的含量, 提高了阳极的孔隙率, 减小了气体的扩散阻力。改进后的SOFC以氢气为燃料, 在800 ℃运行时, 开路电压为1.05 V, 电化学阻抗谱的极化阻抗更小, 电池的最大功率密度为0.67 W•cm^-2(阴极有效面积为2.2 cm²), 明显优于改进前的SOFC。改进后的SOFC直接采用担载质量分数5% K的活性炭为燃料, 在800 ℃运行时, 开路电压为1.030 V, 接近理论电压, 最大功率密度达0.74 W•cm^-2, 以400 mA进行恒流放电, 碳燃料的有效利用率为31%, 高于改进前电池的碳燃料的有效利用率17%。将改进后的4个锥管状单电池串联成电池组, 直接采用担载质量分数5% K催化剂的活性炭为燃料, 在800 ℃运行时, 最大功率达8.0 W, 高于改进前的4节DC-SOFC电池组(4.1 W), 该电池组碳燃料的有效利用率为15%, 峰值功率密度可达0.91 W•cm^-2, 超过了文献报道的最高值。

从图6(a)可以看出, 凝胶注模法改进前四节锥管直接串接式电池组在800 ℃运行时的开路电压为3.2 V, 明显偏低, 最大的功率为4.1 W。凝胶注模法改进前电池的成品率低, 坯体容易出现缺陷, 单体电池串联成四节电池组后, 坯体问题被进一步放大。凝胶注模法改进后四节锥管直接串接式电池组在800 ℃运行时的开路电压可达4.0 V, 最大功率为8.0 W, 电池组的有效面积为8.8 cm2, 峰值功率密度可达0.91 W·cm-2, 大于单电池功率密度0.74 W·cm-2。这一现象是这种串接式结构电池组特有的, 一般由6节以下电池构成的电池组的功率密度会大于单节电池的功率密度[42], 具体原因还不清楚。本工作中四节串联的DC-SOFC性能远高于之前报道的锥管串接式电池组的性能。Bai等[43]利用浸渍法制备的三节直接碳电池组在850 ℃时的最大功率密度为0.47 W·cm-2。Liu等[37]利用凝胶注模法制备的四节锥管串接式电池组在800 ℃时的最大功率密度为0.21 W·cm-2。而本工作制备的四节电池组的优异电化学性能也进一步证明改进工艺的有效性。在电池组以400 mA恒流放电的过程中(图6(b)), 可以明显看出凝胶注模法改进前的电池组在恒流放电过程中, 电压随时间变化单调下降, 没有出现明显的平台。凝胶注模法改进后, 电池组在恒流放电过程中首先出现一个小平台, 然后缓缓下降, 放电0.91 h时, 电压的下降速率开始变快, 放电1.37 h时, 电压迅速下降, 1.52 h时放电完成。经计算可得, 改进前后电池组产生的电量分别为5756和8768 C, 产生的能量分别为791和1956 mWh, 改进后电池组产生的电量和能量明显得到了提升。将改进前后的电池组产生的电量转化为有效碳燃料的质量, 分别为0.18和0.27 g, 则碳燃料的有效利用率分别为10%和15%。改进后的四节电池组虽然有更高的电压和功率, 但与相应的单电池相比, 放电时间缩短, 碳燃料利用率降低。这可能是由于电池组中各节电池之间接口有漏气, 进而影响碳燃料的利用率。