叶梓滨, 邹高昌, 吴琪雯, 颜晓敏, 周明扬, 刘江

无机材料学报 2024, 39 (7): 819-827. DOI:10.15541/jim20230597

摘要（118）

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针对阳极支撑型直接碳固体氧化物燃料电池(DC-SOFC)的浓差极化阻抗大的问题, 本研究采用改进后的凝胶注模法制备了阳极支撑型锥管状固体氧化物燃料电池(SOFC)。通过适当增加溶剂的含量, 改善了浆料的流动性, 提高了成品的质量; 通过增大造孔剂的含量, 提高了阳极的孔隙率, 减小了气体的扩散阻力。改进后的SOFC以氢气为燃料, 在800 ℃运行时, 开路电压为1.05 V, 电化学阻抗谱的极化阻抗更小, 电池的最大功率密度为0.67 W•cm^-2(阴极有效面积为2.2 cm²), 明显优于改进前的SOFC。改进后的SOFC直接采用担载质量分数5% K的活性炭为燃料, 在800 ℃运行时, 开路电压为1.030 V, 接近理论电压, 最大功率密度达0.74 W•cm^-2, 以400 mA进行恒流放电, 碳燃料的有效利用率为31%, 高于改进前电池的碳燃料的有效利用率17%。将改进后的4个锥管状单电池串联成电池组, 直接采用担载质量分数5% K催化剂的活性炭为燃料, 在800 ℃运行时, 最大功率达8.0 W, 高于改进前的4节DC-SOFC电池组(4.1 W), 该电池组碳燃料的有效利用率为15%, 峰值功率密度可达0.91 W•cm^-2, 超过了文献报道的最高值。

图4为采用担载质量分数5% K的活性炭作为燃料的DC-SOFC电化学性能。图4(a)所示为输出性能, 电池在700、750和800 ℃的峰值功率密度分别为0.35、0.56、0.74 W·cm-2, 显著高于已报道的阳极支撑型DC-SOFC在800 ℃的峰值功率密度为0.53 W·cm-2[35]。图4(b)所示在700、750和800 ℃下电池的开路电压分别达到0.990、1.018、1.030 V, 接近理论值(1.013、1.025、1.040 V)。对开路状态下的电化学阻抗谱进行等效电路模拟, 模拟结果如图4(c)所示。拟合电阻结果如图4(d)所示, 电池的欧姆阻抗(R_o)和极化阻抗(R₁+R₂)随着温度升高而减小, 这与电池的电化学性能表现一致。图4(e)为800 ℃电池以400 mA恒流放电的曲线。放电前期, 有一个比较明显的平台, 电压缓慢下降; 放电2.0 h, 电压出现较大幅度下降; 放电2.7 h, 电压下降速率又变缓; 放电4.0 h, 电压又快速下降; 4.5 h时放电结束。担载质量分数5% K的活性炭的质量为0.8 g, 产生的电量为6445 C。一个碳原子完全被氧化为CO₂可以放出4个电子, 计算得到碳消耗量为0.2 g, 考虑到所用燃料中含有的K₂CO₃成分以及活性炭中质量分数20%的灰分(热重分析测得), DC-SOFC中使用的0.8 g燃料中含碳量约为0.64 g, 因此碳的有效利用率为31%。未改进凝胶注模法制备的DC-SOFC直接采用担载质量分数5% K的活性炭为燃料, 碳的有效利用率仅为17%。以上结果充分体现出改进凝胶注模法的效果。