叶梓滨, 邹高昌, 吴琪雯, 颜晓敏, 周明扬, 刘江

无机材料学报 2024, 39 (7): 819-827. DOI:10.15541/jim20230597

摘要（118）

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针对阳极支撑型直接碳固体氧化物燃料电池(DC-SOFC)的浓差极化阻抗大的问题, 本研究采用改进后的凝胶注模法制备了阳极支撑型锥管状固体氧化物燃料电池(SOFC)。通过适当增加溶剂的含量, 改善了浆料的流动性, 提高了成品的质量; 通过增大造孔剂的含量, 提高了阳极的孔隙率, 减小了气体的扩散阻力。改进后的SOFC以氢气为燃料, 在800 ℃运行时, 开路电压为1.05 V, 电化学阻抗谱的极化阻抗更小, 电池的最大功率密度为0.67 W•cm^-2(阴极有效面积为2.2 cm²), 明显优于改进前的SOFC。改进后的SOFC直接采用担载质量分数5% K的活性炭为燃料, 在800 ℃运行时, 开路电压为1.030 V, 接近理论电压, 最大功率密度达0.74 W•cm^-2, 以400 mA进行恒流放电, 碳燃料的有效利用率为31%, 高于改进前电池的碳燃料的有效利用率17%。将改进后的4个锥管状单电池串联成电池组, 直接采用担载质量分数5% K催化剂的活性炭为燃料, 在800 ℃运行时, 最大功率达8.0 W, 高于改进前的4节DC-SOFC电池组(4.1 W), 该电池组碳燃料的有效利用率为15%, 峰值功率密度可达0.91 W•cm^-2, 超过了文献报道的最高值。

从图3(a, b)可以看出, 在800 ℃时, 凝胶注模工艺改进前后SOFC的开路电压分别为1.02、1.05 V, 说明工艺改进后电池的电解质烧结致密度高, 密封性好。在800 ℃时, 工艺改进前后SOFC的最大功率密度分别为0.39和0.67 W?cm-2。改进后SOFC的伏安特性曲线比较稳定, 没有明显的电极极化和浓差极化。由于电池的阴极有效面积为2.2 cm2, 这样的功率密度可以接受。对开路状态下的电化学阻抗谱进行等效电路模拟, 模拟结果如图3(c)所示。拟合电阻结果如图3(d)所示, 改进后电池在700、750和800 ℃的总阻抗分别下降了56%、67%、55%。如图3(e)所示, 改进前SOFC的阳极支撑体孔隙比较小, 气体运输阻力大, 因此极化阻抗偏大。如图3(f)所示, 改进后SOFC的阳极支撑体更加多孔, 极化阻抗降低。在电解质和阳极支撑体之间增加了厚度为21 μm的阳极功能层, 其孔隙率较低, 有利于拓展阳极反应三相界。电解质层致密, 厚度为12 μm, 阴极也是多孔的, 厚度为24 μm。利用氢气还原阳极支撑体半电池, 采用阿基米德排水法测得工艺改进前后支撑体的孔隙率分别为36%、50%, 说明改进后的阳极支撑体的孔隙率更高, 与图3中的电池截面微观结构图一致。

为了解制备的锥管状SOFC的质量, 首先采用氢气为燃料, 测试凝胶注模法改进前后SOFC单电池的基本电化学性能.图3为工艺改进前后SOFC单电池的电化学性能和电池截面的SEM照片. ...

All-solid-state direct carbon fuel cells with thin yttrium-stabilized-zirconia electrolyte supported on nickel and iron bimetal-based anodes

2016

... 凝胶注模法是一种利用单体在一定条件下发生聚合反应, 从而原位固化陶瓷粉末的方法[31], 具有成型速度快, 利用模具可制备复杂形状器具的优点[32].Zhang等[33]采用凝胶注模法制备SOFC阳极支撑体, 电池的有效面积为0.5 cm2, 在800 ℃运行时, 使用氢气燃料, 功率密度最大可达0.65 W?cm-2.本课题组最近的工作也表明, 利用凝胶注模法制备的锥管状阳极支撑型SOFC, 使用氢气燃料的单节电池在800 ℃的峰值功率密度达到0.69 W?cm-2; 相同条件下, 两节串联电池组(阴极有效面积4.1 cm2)的峰值功率密度可以达到0.56 W?cm-2[34].然而, 在DC-SOFC中, 阳极反应是CO的电化学氧化.与H₂相比, CO分子的质量和体积比较大, 参与阳极反应时, 遇到的扩散阻力大.特别是阳极支撑型DC-SOFC中阳极的厚度加剧了这种扩散阻力的负面影响, 导致DC-SOFC的输出性能明显低于使用氢气燃料的SOFC[35].为降低阳极支撑型DC-SOFC的扩散极化, 提高其输出性能, 本研究改进了凝胶注模法制备阳极支撑型SOFC的工艺, 增大造孔剂和溶剂的含量, 并调整添加剂用量, 通过仔细控制干燥和烧结过程, 制备了锥管状SOFC.同时, 采用担载质量分数5% K的活性炭燃料, 组装并测试了四节串联的锥管串接式DC-SOFC电池组, 分析了SOFC及碳燃料的微观结构和电池性能. ...

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